0.   引言

伴随着工、农业现代化进程，中国土壤污染形势日益严峻。2014年《全国土壤污染状况调查公报》显示，中国土壤污染点位超标率高达16.1%。土中许多污染物均具有高毒性、持久性和“三致”（致突变、致癌和致畸）等作用特点，对生态环境和人类健康危害极大^[1]，污染地块再次开发利用前，必须进行污染风险管控和修复。原位化学修复是常用的污染土修复技术，按照药剂施加方式，可分为直压式注射、注射井和高压旋喷注药等^[2]。其中高压旋喷技术因修复深度深、适用土层广、施工效率高等优点，具有广阔应用前景^[3-4]。已有工程实践表明^[5]，该修复技术对苯、氯苯、对/邻硝基氯化苯、苯胺、多环芳烃、石油烃及六价铬的修复效果显著，相对水力压裂、注入井等注药技术，解决了注入压力不足、注射效率低、影响半径小等问题。在实际应用中，钻杆钻至预定修复深度，随后水溶性修复药剂（下文简称“药剂”）经高压泵加压后从喷嘴以高压射流形式喷出，并随钻杆螺旋上升，在污染土层中形成圆柱形注药区域。高压旋喷的修复效果与注药区域内药剂分布密切相关，只有当各处的药剂达到一定质量浓度时才能保证修复效果。因此，研究高压旋喷注药的药剂径向迁移规律，对于科学应用这一修复技术具有重要指导意义。

高压旋喷最初被用于地基加固，近年来作为注药手段被引入污染土修复领域。目前对于高压旋喷水泥桩的研究已较为成熟，高压旋喷通过高压射流的卷吸、掺混等水动力作用（下文简称“射流作用”）破坏土体初始结构，使水泥浆与土粒混合并固化为水泥土桩。成桩直径关系到工程的经济效益，已引起广泛关注，如Modoni等^[6]根据淹没射流及土体强度理论提出了预测桩径的侵蚀模型；Shibazaki^[7]研究发现，注入压力、旋转速度、提升速度及喷嘴直径等旋喷参数对桩径有影响，在具体应用中需要寻求最佳旋喷参数组合；王志丰等^[8]总结了已有模型，建立了桩径与旋喷参数及土性条件的关系公式。然而，旋喷药剂与水泥浆存在明显差异：①由于药剂的黏滞度远小于水泥浆，导致射流作用增强，药剂分布范围增大^[9]；②由于药剂是水溶性的、且无水硬性，容易受物理驱力因素（水力梯度、质量浓度梯度等）影响而发生迁移，引起分布范围的进一步增加。由此看来，高压旋喷修复技术不能简单地套用旋喷水泥浆的理论规律，尚需对其进行针对性研究。宋刚练等^[10]、宛召^[11]以水溶性环保染料为示踪剂进行现场试验，从药剂分布范围最大化的角度对旋喷参数组合进行了设计；董万涛^[12]通过高压旋喷复合氧化剂修复石油污染场地，研究了不同旋喷参数组合下的药剂分布范围。现有试验研究一般仅根据示踪剂颜色深浅对药剂混合范围和效果进行定性描述，未量化分析药剂的质量浓度分布。另外，上述研究重点关注了射流作用，而实际上，除射流作用外，对流-扩散作用也是影响药剂迁移的重要因素。高压旋喷药剂会引起注入点周围的孔隙水压力（下文简称“孔压”）升高^[13]，旋喷结束后孔压逐渐消散，药剂在水力梯度驱动下随孔隙水流动而发生对流迁移；另外，药剂在径向质量浓度梯度作用下扩散迁移，引起药剂质量浓度变化，进而影响修复效果。然而，目前尚未有同时考虑射流作用及对流-扩散作用的高压旋喷药剂径向迁移规律研究，致使该领域理论研究滞后于生产实践。

本文以荧光素钠为示踪剂进行现场高压旋喷试验，通过开挖测得的荧光素钠质量浓度分布确定最佳现场旋喷参数；以氯离子（Cl^-）为示踪剂，通过自制试验装置进行室内高压旋喷试验，测得了孔压和Cl^-质量浓度随时间的变化过程，将高压旋喷影响区域分为混合区和扩散区，研究了旋喷参数对混合区半径和Cl^-质量浓度的影响规律；对室内旋喷试验进行数值模拟，揭示了对流和扩散对药剂迁移的作用规律。

1.   试验场地及材料

现场试验地点位于广东省汕头市某垃圾填埋场内，场地10 m勘察深度内，自上而下分别为砂土层（0~3 m）、垃圾填埋层（3~10 m），地下水埋深1.2 m，故本试验旋喷深度确定为3 m。参照《土工试验方法标准：GB/T 50123—2019》，测得砂土相对质量密度为2.68，干密度为1.57 g/cm³，孔隙率为0.414，颗粒级配如图 1所示。室内试验所用土样取自现场砂土层，取样深度为2 m，土中含有一定量Cl^-，为消除背景Cl^-干扰，土样用去离子水清洗，直至Cl^-的出流质量浓度低于30 mg/L^[14]，然后烘干待用。

图  1  试验砂土的颗粒级配

Figure  1.  Grain-size distribution curve of tested soil

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2.   现场高压旋喷试验

为了获得现场常用旋喷参数下药剂的分布规律，以0.2 mg/L的荧光素钠溶液为示踪剂，开展不同旋喷参数下的现场高压旋喷试验。高压旋喷修复工程中常用的旋喷参数^[10-11]：注入压力20~30 MPa，提升速度15~40 cm/min，转速15~25 r/min、喷嘴直径1.5~2.5 mm，旋喷1~2次，故本试验设计了5组常用旋喷参数（表 1）。

表  1  现场试验方案

Table  1.  Schemes of in-situ tests

编号	注入压力/MPa	提升速度/(cm·min-1)	旋转速度/(r·min-1)	喷嘴直径/mm	旋喷次数
F1	25	25	22	2.0	1
F2	25	40		1.6	1
F3	25	25		1.6	2
F4	25	25		1.6	1
F5	30	25		1.6	1

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F₁~F₅的旋喷孔位一字排开，相邻孔位间距3 m。在有刻度的药剂桶中装荧光素钠溶液，并通过导管与90TJ3型高压泵连接。操作MGJ-50型钻机对准孔位，并确保钻杆垂直度偏差不超过1.5%。先将钻杆钻至3 m的预定深度，然后启动高压泵并提升、旋转钻杆，直至钻杆提升至地表以下0.5 m时结束旋喷。之后用聚乙烯防水布（PE双覆膜，120 g/m²）覆盖场地进行养护，防止雨水入渗干扰药剂质量浓度分布。5 d后，开挖竖向剖面（过孔位中心），由于砂性土层开挖过深会引起侧壁坍塌，故开挖深度为1.5 m。在距孔位中心1 m范围内沿径向每隔10 cm取土样。土样孔隙水中荧光素钠质量浓度C按如下步骤测定：首先，将土样烘干，烘干前后的质量差记为Δm；其次，在干土样中加入150 mL去离子水，震荡12 h得到悬浊液，然后在3500 r/min转速下离心30 min，取上清液用荧光检测仪（CHSZ-Ⅱ）测得荧光素钠质量浓度C_sup，则有

式中：ρ_w为试验温度下水的密度（g/cm³）；V为加入的去离子水的体积（mL）。

3.   室内高压旋喷试验及数值模拟

3.1   室内高压旋喷试验

为研究不同旋喷参数（注入压力、旋转速度、喷嘴直径、旋喷次数）下的射流作用及对流-扩散作用对药剂径向质量浓度分布的影响，以Cl^-为示踪剂（使用0.1 mol/L氯化钠溶液），进行10组室内高压旋喷试验，相关参数列于表 2。考虑到室内操作安全，最大注入压力为15 MPa。

表  2  室内试验方案

Table  2.  Schemes of laboratory tests

编号	注入压力/MPa	提升速度/(cm·min-1)	旋转速度/(r·min-1)	喷嘴直径/mm	旋喷次数
L1	5	30	30	1.6	1
L2	5		30	1.6	2
L3	10		30	1.6	1
L4	10		30	1.6	2
L5	15		30	1.6	1
L6	15		15	1.6	1
L7	15		10	1.6	1
L8	15		30	1.8	1
L9	15		30	2.0	1
L10	15		30	2.0	2

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自制室内高压旋喷模拟试验装置（图 2），该装置由土样桶、钻杆控制系统、高压喷射系统和孔压监测系统组成。土样桶内径1.2 m，高0.6 m，内壁设7.5 cm厚排水层（土工布、土工格栅和碎石层）。钻杆直径5 cm，由两个F1500RC型变频电机驱动，其中一个通过滚珠螺母及螺杆实现其升降，另一个以LADEE型减速器控制其旋转，提升、旋转速度可按试验需求精确调节。孔压监测系统包含一个DH-5921型数据采集器和两个直径2 cm、厚1 cm的Y-3000型微型渗压计（精度0.05%F·S），用于量测旋喷后孔压变化。

图  2  室内高压旋喷试验装置示意图

Figure  2.  Sketch diagram of laboratory test apparatus

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在旋喷前的准备阶段，钻杆降低至起始位置（喷嘴离桶底10 cm），将干砂分层（每5 cm）填筑至土样桶内并压实均匀，填筑高度50 cm，干密度控制在1.57 g/cm³，与现场一致。微型渗压计埋深25 cm，布置在与喷嘴距离0，50 cm处。填筑完成后，从底部进水口引入去离子水并从顶部排水口（与砂土面齐平）排出，将土饱和。

饱和后按表 2中参数进行旋喷，每组旋喷时长1 min，期间只打开顶部排水口，砂土始终处于饱和状态。旋喷结束后的第0，第30分钟及第5天，用直径2 cm、长60 cm的亚克力管在25 cm深度处沿径向每隔5 cm进行取样，取样点位分布示于图 3。取样后，亚克力管立即放回取样孔中，避免对孔压消散及Cl^-迁移产生干扰。土样孔隙水中Cl^-质量浓度${C_1}$的测定与前述荧光素钠的测定方法基本相同，不同之处在于Cl^-质量浓度采用Cl^-质量浓度计（Bante 931）测量。

图  3  取样点位分布图

Figure  3.  Distribution of sampling positions

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3.2   对流-扩散作用下Cl^-径向迁移数值模拟

为研究Cl^-在长期（本文90 d）对流-扩散作用下的径向迁移分布规律，对上述室内试验进行了数值模拟。针对埋设传感器和取样深度处的砂土截面，建立了二维平面数值模型（图 4），该模型为内径5 cm、外径105 cm的环形区域，并被划分为多个宽度为5 cm（对应取样间距）的环形单元，以便于在区域内设置沿径向变化的初始质量浓度条件。

图  4  二维平面数值模型

Figure  4.  2D planar numerical model

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考虑模型区域内的对流-扩散作用，使用二维溶质迁移偏微分方程来描述Cl^-在砂土中的迁移过程^[15]：

式中：D_x，D_y分别为沿x，y方向的水动力弥散系数（m²/s），v_x，v_y分别为孔隙水沿x，y方向的流速（m/s），t为时间（s），R_d为与吸附有关的阻滞因子。对于惰性离子Cl^-，R_d等于1^[16]。特定方向的水动力弥散系数D可以表示为^[16]

式中：D^*为有效扩散系数（m²/s），α为弥散度（m）。

根据孔压消散状况，旋喷后Cl^-迁移可分为对流、扩散两个阶段。在对流阶段，孔压沿径向逐渐消散，水力梯度驱动孔隙水流动，Cl^-随之发生径向对流迁移。以旋喷后0 min时的Cl^-质量浓度实测值作为初始质量浓度，孔压实测值作为内、外水力边界条件，并分别采用零溶质通量边界、自由出流边界作为内、外边界的质量浓度边界条件。在扩散阶段，孔压已完全消散，Cl^-只通过扩散迁移，以对流阶段的模拟结果（质量浓度）为初始条件，对径向扩散过程进行模拟。

Cl^-迁移分析的模型参数：孔隙率为0.414，通过常水头法测得渗透系数1.44×10^-4 m/s，溶液池法测得有效扩散系数为1.09×10^-9 m²/s，根据文献[17]本文试验尺度下的弥散度取0.1 m。

4.   结果与分析

4.1   现场高压旋喷试验的荧光素钠质量浓度分布

现场试验得到的孔隙水中荧光素钠质量浓度如图 5所示，总体上随着离喷嘴距离增大，质量浓度均逐渐减小，但不同旋喷参数下的径向质量浓度分布有明显差异：首先，F₁~F₅孔位中心质量浓度在0.11~0.164 mg/L，相对质量浓度为0.55~0.82（药剂罐中质量浓度为0.2 mg/L），且F₃ > F₁ > F₅ > F₄ > F₂；其次，荧光素钠分布范围不同，0.25倍相对质量浓度对应的半径x_0.25分别为56，32，61，46，49 cm（考虑相邻旋喷两孔质量浓度叠加后，此半径处相对质量浓度0.5，可据此确定旋喷孔间距）。对比F₄和F₁可见，喷嘴直径从1.6增至2.0 mm，x_0.25增加了21.7%，药剂质量浓度径向分布更均匀；对比F₅和F₄可见，旋喷压力从25 MPa增至30 MPa，药剂径向分布接近，说明旋喷压力不会明显影响药剂分布，且现场30 MPa下返浆明显；由于提升速度增加，F₂的旋喷时间少于F₄，特定位置的砂土被射流侵蚀的时间缩短，导致x_0.25降低，药剂径向分布效果变差；F₄的旋喷次数增加至2次，相比F₃，x_0.25增加了32.6%，药剂径向分布更均匀。综合分析表明，F₃的质量浓度和作用距离最大，从而确定适用于该场地的最佳旋喷参数组合，即注入压力25 MPa、转速22 r/min、提升速度25 cm/min、喷嘴直径1.6 mm、旋喷2次。

图  5  旋喷后5 d的荧光素钠质量浓度径向分布

Figure  5.  Radial distribution of fluorescein sodium at 5 d

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4.2   旋喷参数对射流作用下Cl^-质量浓度分布的影响

室内试验旋喷结束时刻（此时尚未发生对流和扩散，仅有射流作用）的Cl^-径向分布如图 6所示，可见不同旋喷参数下Cl^-质量浓度均先沿径向线性降低（R² > 0.922），随后在图中虚线处骤降至0。由此可知，射流前端侵蚀面最终只到达虚线所示位置处，虚线内为射流作用区域，本文称为混合区，此区域内在射流作用下药剂产生迁移、土颗粒位置变动，之外的区域为扩散区，即在后期对流-扩散作用下药剂向外迁移的区域。由图可得表征混合区内Cl^-径向分布特性的参数：混合区半径x_m、喷嘴处药剂质量浓度${C_{1, x = 0}}$及其衰减梯度$\Delta {C_1}/\Delta x$（即图 6中拟合直线斜率的绝对值），列入表 3。不同旋喷参数下，其变化范围分别为15~35 cm，1918~3230 mg/L（相对质量浓度${C'_{1, x = 0}}$为0.54~0.91），17.14~45.88 mg/L/cm，说明旋喷参数对药剂质量浓度分布有重要影响，下面详述影响规律。

图  6  旋喷后0 min时的Cl^-质量浓度径向分布

Figure  6.  Radial distribution of Cl^- at 0 min after rotary jetting

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表  3  Cl^-径向分布相关参数

Table  3.  Parameters for radial distribution of Cl^-

编号	xm/ cm	${C_{1, x = 0}}$/ (mg·L-1)	${C'_{1, x = 0}}$	$\frac{{\Delta {C_1}}}{{\Delta x}}/$ (mg·L-1·cm-1)
L1	15	2249	0.63	39.80
L2	20	2510	0.71	17.14
L3	20	2324	0.65	37.31
L4	25	2849	0.80	21.71
L5	25	2346	0.66	38.17
L6	25	2075	0.58	42.85
L7	30	1918	0.54	45.88
L8	25	2550	0.72	30.22
L9	30	2822	0.79	24.49
L10	35	3230	0.91	17.40

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表 3中L₁，L₃，L₅对应的x_m分别为15，20，25 cm，说明注入压力增加后射流速度增加，从而可增大药剂分布范围。虽然注入压力增大后注入的氯化钠溶液增加，但${C'_{1, x = 0}}$和$\Delta {C_1}/\Delta x$几乎没有增加，说明射流作用下药剂质量浓度径向分布与注入压力无关，这主要是因为混合区范围增大抵消了注入药剂量增加的影响（L₁，L₃，L₅注入的药剂量之比为1︰2︰3，与半径15，20，25 cm对应的作用面积之比接近）。

对比表 3中L₅，L₆，L₇可见，x_m随旋转速度增大而降低，这是因为旋转越快，喷嘴的水平切向速度越高，特定位置的砂土被侵蚀的时间就越短。同时，由于同样多的药剂被注入到更小的混合区内，${C'_{1, x = 0}}$从0.54增至0.66，$\Delta {C_1}/\Delta x$从45.88 mg/L/cm降至38.17 mg/L/cm，表明旋转速度越快，药剂在混合区内的质量浓度越高且沿径向分布更加均匀。

对比L₅，L₈，L₉可见，由于喷嘴直径的增加，导致射流宽度增加、射流侵蚀能力加强，x_m增大。同时，由于注入的药剂增多，${C'_{1, x = 0}}$从0.66增至0.79，$\Delta {C_1}/\Delta x$从38.17 mg/L/cm降至24.49 mg/L/cm，说明大直径喷嘴可提高药剂质量浓度及其径向均匀性。

旋喷一次（L₁，L₃，L₉）与旋喷两次（L₂，L₄，L₁₀）对比发现，随旋喷次数增至2次，x_m平均增加23%，这主要是由于首次旋喷降低了砂土的抗侵蚀能力，且注入量增加，导致射流作用到达更远的位置。此外，${C'_{1, x = 0}}$平均增加17.4%，$\Delta {C_1}/\Delta x$平均减少44.6%，说明增加旋喷次数可明显提高药剂质量浓度和均匀性。

4.3   对流-扩散作用下的Cl^-径向迁移

旋喷结束后测得的与喷嘴距离0，50 cm处的孔压消散过程如图 7所示，其中各组50 cm处的孔压均保持2.5 kPa不变（与埋深25 cm对应）；而0 cm处的孔压在130~370 s内逐渐消散至静水压力2.5 kPa。上述结果表明，旋喷后Cl^-对流迁移阶段时长极短，仅有130~370 s；孔压消散完毕后，水头差消失，进入纯扩散阶段。将图 7中喷嘴处和50 cm处的实测孔压，设定为对流-扩散数值模型中的水力边界条件，即随时间变化的孔压边界。

图  7  各组试验的孔压消散过程

Figure  7.  Dissipation of pore pressure during various tests

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旋喷后测得的第0，第30分钟及第5天时的Cl^-质量浓度示于图 8（图中仅显示了L₁和L₁₀的结果），可见混合区内Cl^-质量浓度随时间逐渐降低，而扩散区内逐渐增加，径向分布趋于均匀，说明混合区的Cl^-逐渐迁移至扩散区。现场荧光素钠质量浓度曲线形状与图 8中5 d时的Cl^-质量浓度曲线基本一致，而非图 6的线性形式，说明现场高压旋喷药剂分布受射流作用和对流-扩散的共同影响。图 8还给出了数值模拟得到的Cl^-径向质量浓度分布，其中第5天的模拟与实测质量浓度分布基本一致，验证了对流-扩散数值模拟的准确性，而对流阶段结束时（130~370 s）的模拟与第30分钟的实测结果很接近，说明短时间内的扩散作用可以忽略。利用该模型预测了30，90 d后的Cl^-质量浓度分布，可见喷嘴附近质量浓度逐渐降低，混合区内的Cl^-进一步迁移至扩散区，径向分布更加均匀。

图  8  旋喷后不同时刻的Cl^-质量浓度实测值与模拟值

Figure  8.  Measured and simulated Cl^- concentrations at different time after rotary jetting

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将孔压消散过程中（130~370 s）的溶质迁移归因于对流作用（即忽略此过程中的扩散作用）、之后的归因于扩散作用，通过对不同时刻的质量浓度曲线沿旋喷半径（面积）进行积分，可进一步量化分析对流和扩散对药剂迁移的影响。如对试验L₁，由混合区0，130 s质量浓度曲线积分之间的差可求出因对流作用而迁移到扩散区的Cl^-量，而5，30，90 d的曲线与130 s的曲线积分之差则对应各时刻由扩散而迁移的Cl^-。图 9给出了各试验中90 d内对流和扩散共同作用下从混合区迁移至扩散区的Cl^-占旋喷注入总量的百分比P_AD，以及5，30，90 d时对流与扩散作用的比A/D。P_AD值表明，90 d内22.59%~55.77%的Cl^-从混合区迁移到扩散区，表明高压旋喷之后的对流-扩散作用对药剂径向质量浓度分布有显著影响。A/D值表明，旋喷后5 d时通过对流迁移的Cl^-是通过扩散迁移的2.85~6.92倍，该比值随时间逐渐降低，30 d时A/D值约降至1，90 d后降至约0.5，说明在初始阶段（30 d内）对流在药剂迁移中起主导作用，而之后扩散作用逐渐成为更重要的因素。

图  9  不同时刻的Cl^-对流扩散迁移比例及百分比

Figure  9.  Advection to diffusion ratios and percentages of Cl^- transport at different time

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5.   结论

本文分别以荧光素钠和Cl^-为示踪剂，进行不同旋喷参数的现场及室内高压旋喷试验，并结合数值模拟量化研究了射流作用及对流-扩散作用下的药剂径向迁移规律，得出3点结论。

（1）现场高压旋喷试验表明，在射流和对流-扩散共同作用下药剂质量浓度沿径向减小，其分布受旋喷参数影响明显；注入压力25 MPa，转速22 r/min，提升速度25 cm/min、喷嘴直径1.6 mm及旋喷2次下的注药效果最佳，旋喷5 d后药剂相对质量浓度在喷嘴附近可达0.82，在距离喷嘴61 cm处降至0.25。

（2）射流作用下，药剂质量浓度在混合区沿径向呈线性减小，喷嘴附近相对质量浓度为0.54~0.91；混合区半径随注入压力、喷嘴直径及旋喷次数的增加而增大，随旋转速度的增加而减小；药剂质量浓度及径向均匀性与旋转速度、喷嘴直径及旋喷次数正相关。

（3）旋喷后的对流-扩散作用对药剂质量浓度径向分布有显著影响，90 d内因对流-扩散作用从混合区迁移到扩散区的药剂占注入总量的22.59%~55.77%；旋喷后的孔压消散过程仅有短短几分钟，但孔压消散引起的药剂对流迁移在短期（30 d内）的药剂迁移中占主导，之后更长时间内扩散逐渐变为主要作用。